Dispositivos moleculares como sensores de compuestos de interés biológico y ambiental

Tesis (Doctor en Ciencias Químicas) - - Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas, 2020

Bibliographic Details
Main Author: Elero, Hugo Matías
Other Authors: Veglia, Alicia Viviana
Format: doctoralThesis
Language:spa
Published: 2020
Subjects:
Online Access:http://hdl.handle.net/11086/15184
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spelling rdu-unc.151842023-08-30T14:22:52Z Dispositivos moleculares como sensores de compuestos de interés biológico y ambiental Elero, Hugo Matías Veglia, Alicia Viviana Garnero, Claudia Baruzzi, Ana María Pacioni, Natalia Lorena Garrido, Mariano Compuestos de nitrógeno Sustancias nitrogenadas Residuos de plaguicidas Contaminación del suelo Biodegradación ambiental Sensores remotos Detectores Quinolinas Química supramolecular Hidrocarburos aromáticos Compuestos aromáticos Compuestos heterocíclicos Tesis (Doctor en Ciencias Químicas) - - Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas, 2020 Elero, Hugo Matías. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas; Argentina. Veglia, Alicia Viviana. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Química Orgánica. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Investigaciones en Fisicoquímica de Córdoba; Argentina. Garnero, Claudia. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas; Argentina. Baruzzi, Ana María. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Fisicoquímica. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Investigaciones en Fisicoquímica de Córdoba; Argentina. Pacioni, Natalia Lorena. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Química Orgánica. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Investigaciones en Fisicoquímica de Córdoba; Argentina. Garrido, Mariano. Universidad Nacional del Sur; Argentina. Este trabajo de tesis surge como respuesta a la necesidad de nuevas metodologías para la determinación de compuestos de interés biológico y ambiental. Los compuestos estudiados poseen el núcleo de carbazol y quinolina, sustituidos con diferentes grupos. Los nuevos métodos deben tener mejores sensibilidades, límites de detección y cuantificación que los informados previamente y de esta manera poder ser utilizados como metodologías alternativas más simples y rápidas en la detección de contaminantes en muestras reales. La contaminación que comienza desde el suelo y llega a napas de agua subterráneas, debido al uso de agroquímicos, combustibles y derivados del petróleo, es preocupante y, en consecuencia, hay que reaccionar y contribuir ante esta problemática. Es por esto, que se eligió estudiar sistemas supramoleculares que actúen como sensores de compuestos aromáticos heterocíclicos nitrogenados. Esta tesis está organizada con un índice temático general, siete capítulos y listas de abreviaturas y tablas. El Capítulo 1 comienza con una breve introducción general sobre la química supramolecular y su influencia en la química analítica, mediante el empleo de receptores macrocíclicos. Luego, en base a lo descripto se enuncian los objetivos generales y específicos propuestos en este trabajo de tesis. El Capítulo 2 se introduce los conceptos más importantes para una mejor comprensión de este trabajo. En una primera parte A, se describen los conceptos fundamentales de la química supramolecular. Tales como los requerimientos de complementariedad estructural y electrónica que deben existir para su existencia, y como los fundamentos para el reconocimiento molecular y la naturaleza de las interacciones involucradas durante el mismo. Al final de esta parte, se describen las características estructurales y las propiedades fisicoquímicas más importantes de las ciclodextrinas y los calixarenos, así como sus aplicaciones analíticas más relevantes durante los últimos años. Por otro lado, la parte B de este capítulo, introduce la naturaleza, origen y las principales características de los hidrocarburos aromáticos policíclicos, específicamente los nitrogenados y sus consecuencias e implicancias tanto ambientales y como biológicas. También, se mencionan diferentes métodos analíticos que se utilizan actualmente para la determinación de los mismos. En los Capítulos 3, 4, 5 y 6 se presentan y se discuten los resultados experimentales obtenidos en este trabajo. En cada uno de ellos se plantea: una introducción referente al tema específico que se va a tratar; los objetivos propuestos para el mismo; los resultados y discusiones que surgen del propio análisis de éstos; una sección experimental en donde se describen los reactivos, instrumentos y las técnicas y procedimientos que se emplearon; y por último, las conclusiones parciales del capítulo en cuestión. El Capítulo 3 presenta la caracterización fisicoquímica y espectroscópica de quinolina y de receptores macrocíclicos, y además, la evaluación de los complejos, considerando concentración de receptores en el equilibrio. En el Capítulo 4 se describen sistemas supramoleculares mixtos, en el que se abordan las reacciones de desplazamiento de la quinolina de la cavidad de la especie ácida del p-sulfonatocalix[6]areno, por analitos no fluorescentes, como ser glucosa, 3-clorofenol y 4-clorofenol. El Capítulo 5 muestra el desarrollo de una metodología analítica supramolecular, indirecta y fluorimétrica, la cual se utiliza como sensor de glifosato, por desplazamiento de la quinolina de la cavidad de la especie ácida del p-sulfonatocalix[6]areno. Se presentan los principales parámetros analíticos y se describe el proceso de validación necesario para asegurar que el método es confiable en la detección de glifosato. En el Capítulo 6 se describen los efectos de receptores macrocíclicos sobre las propiedades espectroscópicas de cuatro sustratos que derivan de los núcleos del carbazol y la quinolina: harmina, harmano, 9-2-etilhexilcarbazol y quinina. En una primera parte se realizó una caracterización espectroscópica de los mismos, y luego, se examinaron los efectos que los receptores macrocíclicos producen sobre ellas. Para finalizar, se determinaron las constantes de asociación para cada sistema sustrato-receptor, las ecuaciones que describen los modelos empleados en los diferentes ajustes de datos experimentales. Al finalizar cada capítulo, se especifica la bibliografía que se hace referencia en el texto con subíndices numéricos, la cual amplia y respalda los temas tratados en cada uno de ellos. El Capítulo 7 resume las conclusiones generales más importantes obtenidas de en este trabajo de tesis doctoral, con relación a los objetivos planteados inicialmente. 2023-06-30 Elero, Hugo Matías. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas; Argentina. Veglia, Alicia Viviana. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Química Orgánica. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Investigaciones en Fisicoquímica de Córdoba; Argentina. Garnero, Claudia. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas; Argentina. Baruzzi, Ana María. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Fisicoquímica. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Investigaciones en Fisicoquímica de Córdoba; Argentina. Pacioni, Natalia Lorena. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Química Orgánica. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Investigaciones en Fisicoquímica de Córdoba; Argentina. Garrido, Mariano. Universidad Nacional del Sur; Argentina. 2020-05-16T12:24:20Z 2020-05-01 doctoralThesis http://hdl.handle.net/11086/15184 spa Attribution-NonCommercial-NoDerivatives 4.0 Internacional http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/
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