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Resumen: Los estudios de degradación de contaminantes atmosféricos describen mayoritariamente a los procesos que tienen lugar en una atmósfera carente de agua: degradación térmica, fotoquímica y reacciones radicalarias. En las últimas décadas, la evidencia experimental de la existencia del complejo...
Resumen: Los estudios de degradación de contaminantes atmosféricos describen mayoritariamente a los procesos que tienen lugar en una atmósfera carente de agua: degradación térmica, fotoquímica y reacciones radicalarias. En las últimas décadas, la evidencia experimental de la existencia del complejo de Van der Waals entre el radical hidroperoxilo HO2∙ y el agua, HO2∙(H2O), ha motivado a la comunidad científica a estudiar la participación del agua en la degradación de contaminantes en la atmósfera. La mayoría de estos estudios han sido realizados mediante cálculos teóricos debido al creciente desarrollo computacional durante los últimos años. A pesar de esto, los resultados experimentales reportados sobre el estudio de contaminantes en atmósferas húmedas son minoritarios. Los peroxinitratos (RO2NO2) son contaminantes atmosféricos secundarios formados a partir de la reacción de radicales peróxido, RO2∙, (producto de la degradación de los compuestos orgánicos volátiles) con dióxido de nitrógeno en atmósferas contaminadas. Como consecuencia de su estabilidad, pueden recorrer largas distancias antes de degradarse, contaminando regiones remotas. Al presente se han reportado estudios de estabilidad térmica y fotoquímica de peroxinitratos en atmósferas secas. Sólo se registran estudios de reactividad del peroxinitrato más abundante en la atmósfera, el peroxiacetil nitrato (CH3C(O)O2NO2, PAN), con el agua en fase condensada, y un único trabajo teórico que describe su interacción con agua a partir de la formación de complejos de Van der Waals. El presente trabajo de tesis se focalizó, precisamente, en el estudio de la estabilidad del PAN, el trifluoroacetil (CF3C(O)O2NO2) y el trifluorometil (CF3O2NO2) peroxinitratos en presencia de agua en fase gaseosa. Teniendo en cuenta que todas estas especies son reservorias de NO2, se profundizó además en la interacción entre éste y el agua. Todos los compuestos fueron estudiados en atmósferas secas y húmedas para poder establecer si su estabilidad se ve modificada por la presencia de agua. Los estudios se desarrollaron en balones de vidrio de gran tamaño y celdas de infrarrojo de menor volumen para identificar la presencia o ausencia de procesos heterogéneos en los diferentes sistemas. La identificación y el monitoreo de la concentración de las especies se realizó mediante espectroscopia infrarroja con Transformada de Fourier. Complementariamente, se realizó el modelado cinético del mecanismo de reacción propuesto, para determinar el valor de las constantes de velocidad de las reacciones con agua. Además, se desarrollaron cálculos teóricos para profundizar en la interacción de los peroxinitratos y radicales peróxido con el agua. Los resultados demostraron la multiplicidad de procesos químicos que el agua puede originar al interaccionar con una determinada especie: formar complejos de Van der Waals, reaccionar directamente incrementando la velocidad de degradación del contaminante o promoviendo procesos heterogéneos.
Item Description:
Trabajo realizado en: Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Físico – Química. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Investigaciones en Físico – Química de Córdoba (INFIQC).
Physical Description:
1 Archivo PDF : [recurso electrónico], 7,8 MB
Audience:
Director de tesis: Dr. Fabio Malanca. Co-director de tesis: Dr. Maximiliano Burgos Paci. Comisión de tesis: Dra. Luciana C. Schmidt, Dres. Gustavo Palancar y Guillermo Montich. Evaluador externo: Dra. M. Eugenia Tucceri.
