Cálculo de coeficientes de fotodisociación en atmósferas reales: efecto de nubes y aerosoles /

En esta tesis se aborda el cálculo de los coeficientes de fotodisociación (J) en atmósferas reales, es decir, incluyendo el efecto de nubes y aerosoles. El coeficiente de fotodisociación está definido como la integral del producto de flujo actínico (F), la sección eficaz de absorción (σ) y el rendimiento cuántico (φ) de la molécula de estudio. Los valores de J son un componente crítico de los modelos de química-transporte usados para estudiar no sólo problemas ambientales específicos como el smog fotoquímico, los oxidantes regionales, la precipitación ácida y las interacciones química-clima sino también diferentes procesos atmosféricos a nivel regional y global. Los cálculos de J se llevaron a cabo usando los modelos TUV (Tropospheric Ultraviolet Visible) y WRF-Chem (Weather Research Forecasting with Chemistry). El primero es un modelo local de transferencia radiativa. Éste permite realizar el cálculo de los valores de J bajo diferentes escenarios ideales, como por ejemplo incluyendo, o no, la presencia de nubes ni aerosoles. El segundo es un modelo regional de transporte químico que simula la meteorología acoplada junto con la química (on line). Éste permite realizar el cálculo de los valores de J considerando diferentes escenarios o condiciones realistas en la atmósfera, es decir incluyendo todos los procesos y variables que afectan los valores de J (emisiones, meteorología, nubes, aerosoles, contaminantes, etc.). Para ello, se implementó este modelo incluyendo emisiones biogénicas, antropogénicas y de incendios y se definió un dominio padre de 27 km de resolución sobre Argentina y dos dominios hijos, uno de 9 km sobre la provincia de Córdoba y otro de 3 km sobre Córdoba capital. Los resultados arrojados por el modelo con esta configuración se validaron frente a estaciones meteorológicas, estaciones de calidad de aire, mediciones propias de irradiancia y medidas de número de partículas en Córdoba capital, datos de aerosoles de la red AERONET y frente a observaciones satelitales de paso óptico con el instrumento MODIS. Se resalta la importancia de la constante validación del modelo frente a las observaciones directas o indirectas de distintas variables. Luego de la validación, se compararon los valores de J del modelo TUV (condiciones ideales) con los de WRF-Chem (condiciones reales) en Córdoba capital. Adicionalmente, se realizaron mediciones del número de partículas y de irradiancia horizontal en superficie. Además de comparar sus valores con los obtenidos con el modelo WRF-Chem, las mediciones del número de partículas discriminadas por tamaño permitieron realizar una caracterización horaria, diaria, mensual, estacional e interanual del comportamiento de las partículas en Córdoba y su vinculación con la meteorología local. Por otro lado, las mediciones de irradiancia UV-B y total permitieron cuantificar las reducciones en la radiación debido a nubes y aerosoles y, en particular, cuantificar los aumentos generados en la radiación debido al efecto broken clouds causado por las nubes.
This thesis deals with the calculation of photodissociation coefficients (J) in real atmospheres, i.e. including the effects of clouds and aerosols. The photodissociation coefficient is defined as the integral of product of the actinic flux (F), the absorption cross section (σ), and the quantum yield (φ) of the molecule object of this study. J values are a critical component of chemistry-transport models used to study not only specific environmental problems such as photochemical smog, regional oxidants, acid precipitation, and chemical-climate interactions, but also different atmospheric processes at regional and global scales. The J value calculations were carried out using TUV (Tropospheric Ultraviolet Visible) and WRF-Chem (Weather Research Forecasting with Chemistry) models. The first is a widely validated local radiative transfer model. It allows calculations under different ideal scenarios, e.g. including, or not, the presence of clouds and/or aerosols. The second is a regional chemical transport model, which simulates meteorology along with chemistry (online). It allows realistic calculations, i.e., including all the processes and variables that affect the J values (emissions, meteorology, clouds, aerosols, pollutants, etc.). To do this, the model was implemented with a 27 km resolution parent domain over Argentina and two child domains, one with a 9 km resolution over the Córdoba province and the other with a 3 km resolution over Córdoba city. In all of the calculations, biogenic, anthropogenic, and fire emissions were included. The results were validated against meteorological stations, air quality stations, our own irradiance and particle number measurements in Córdoba city, aerosol data from the AERONET network and against satellite observations of optical depth with the MODIS instrument. The importance of the constant validation of the model against direct or indirect observations of different variables is highlighted. After the validation of these variables, the TUV J values (ideal conditions) were compared with the WRF-Chem model (realistic conditions) in Córdoba City. In addition, particle number and horizontal irradiance (UV-B and total) measurements at the surface were carried out. Besides allowing a comparison against WRF-Chem model results, measurements of the particle number discriminated by size allowed us to make an hourly, daily, monthly, interannual and interseasonal characterization of the behavior of the particles in Córdoba, linking the results with the local meteorology. On the other hand, UV-B and total irradiance measurements made it possible to quantify the reductions in radiation due to clouds and aerosols and, particularly, to quantify the increases in the radiation due to the broken clouds effect caused generally by cumulus clouds.

• Main Author: Conto Echeverria, Guido Rafael Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas
• Other Authors: Palancar, Gustavo Gerardo Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Físico – Química. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Investigaciones en Físico – Química de Córdoba (INFIQC) (Director), Toselli, Beatriz Margarita Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Físicoquímica. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Investigaciones en Fisicoquímica de Córdoba (cths), Baumgartner, María Teresa Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Química Orgánica. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Investigaciones en Fisicoquímica de Córdoba (cths), Reinaudi, Luis Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Química Teórica y Computacional. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Investigaciones en Fisicoquímica de Córdoba (cths), Puliafito, Salvador Enrique Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional Mendoza. Universidad Nacional de Cuyo. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales; Argentina. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas; Argentina (evl)
• Format: Thesis eBook
• Language: Spanish
• Published: Córdoba : [s. n.], 2022
• Subjects: Nubes; Aerosoles; Física de la atmósfera; Química de la atmósfera; Espectrofotometría ultravioleta; Radiación ultravioleta; Atmósfera-modelos matemáticos
• Item Description: Trabajo realizado en: Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Físico – Química. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Investigaciones en Físico – Química de Córdoba (INFIQC).
• Physical Description: 1 Archivo PDF : [recurso electrónico], 14,4 MB
• Audience: Director de tesis: Dr. Gustavo Gerardo Palancar. Comisión de tesis: Dra. Beatriz M. Toselli, Dra. María T. Baumgartner, Dr. Luis Reinaudi. Evaluador externo: Dr. Salvador Enrique Puliafito.