Síntesis caracterización y modificación química superficial de nanopartículas magneticas deoxidos de hierro : obtención de nanomateriales magnéticos /
En el presente trabajo de Tesis Doctoral se presentan dos metodologías diferentes de síntesis y caracterización de nanopartículas magnéticas (MNPs) de magnetita (Fe304), y su modificación química superficial para la obtención de distintos productos con diferentes propiedades de apicación. Por un lad...
| Main Author: | |
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| Other Authors: | , , , , |
| Format: | Thesis Book |
| Language: | Spanish |
| Published: |
Córdoba :
[s. n.],
2014.
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| Subjects: |
| Summary: | En el presente trabajo de Tesis Doctoral se presentan dos metodologías diferentes de síntesis y caracterización de nanopartículas magnéticas (MNPs) de magnetita (Fe304), y su modificación química superficial para la obtención de distintos productos con diferentes propiedades de apicación. Por un lado, se presenta la modificación de MNPs con Pd en vías de obtener nanocatalizadores tipo "core-shell" superparamagnéticos reutilizables. Se caracterizaron las partículas exhaustivamente mediante numerosas metodologías. Se investigó el rol del estabilizante de las nanopartículas superparamagnéticas (SPNPs) en la síntesis de las mismas, y la posibilidad de realizar intercambios de ligando posterior a la síntesis. Se evaluó la efectividad catalítica de los nanocatalizadores obtenidos en reacciones de acoplamiento para la formación de enlaces C-C de Suzuki-Miyaura, Heck-Mizoroki y Sonogashira-Hagihara, y su posibilidad de ser reciclados. Los nanocatalizadores aquí desarrollados mostraron una buena actividad en las tres reacciones antes mencionadas, con la posibilidad de ser recuperados y reutilizados hasta cuatro veces para reacciones de Heck-Mizoroki y cinco veces en el caso de reacciones de Suzuki-Miyaura. Los rendimientos obtenidos en reacciones de Sonogashira-Hagihara fueron de alrededor de un 40%, pero con una gran ventaja de no necesitar el emplee de un co-catalizador de Cu. Por el otro lacio, se informa la modificación química superficial de MNPs de y-Fe203 (comerciales) y Fe304, en un primer paso con agentes de acoplamiento silano, para funcionalizar a conveniencia la superficie de las misma, y en un segundo paso con polímeros termosensibles con el fin de obtener materiales magnéticos termosensibles con potenciales aplicaciones en nanomedicina. En el caso de las MNPs de y-Fe203, las mismas fueron modificadas con poli(N-isopropilacrilamida) (PNIPAm) para la obtención de MNPs termosensibles (tMNP5), las cuales exhibieron una LCST (menor temperatura crítica de transición) de 32,5-:33 T. En el caso de las MNPs de Fe304, fueron modificadas con polímeros lineales derivados de poliglicerol monofuncionalizados en orden de obtener nanopartículas magnéticas termosensibles (tMNP5) y con polímeros del mismo tipo bifuncionalizados para la producción de nanogeles termosensibles (tMNGs). Se obtuvieron tMNGs de tamaños de 100-200 nm, con una polidispersidad de tamaños aceptable. Todos los productos fueron caracterizados por técnicas convencionales. Este trabajo implica la creación de una nueva línea de investigación en el grupo de Polímeros de la Facultad de Ciencias Químicas (UNC) y busca sentar las bases de la síntesis, caracterización y modificación química superficial de MNPs para futuros trabajos en el área. In the current Doctoral Thesis the synthesis and characterization of magnetic nanoparticles (MNPs) of magnetite (Fe304) and its chemical surface modification in order to obtain products with different possibilities of application is presented. The MNPs was obtained by two different synthetic methodologies. In one hand, the modification of MNPs with Pd to obtain core-shell reusable superparamagnetic nanocatalyst is reported. The as-synthesized nanoparticles were exhaustively characterized by several technics. The role played by the ligand in the synthesis of the nanocatalyst was estudied, and also the possibility of a post-synthesis ligand exchange. The nanocalyst synthesized were evaluated in Pd catalized reactions of C-C bonds formation as Suzuki-Miyaura, Heck-Mizoroki and Sonogashira-Hagihara reactions, and its possibility of been recycled and reused. The nanocatalyst obtained showed good activity in the three reactions; mentioned aboye. lts recovery and reuse was possible for four cicles in the case of Heck-Mizoroki reaction, and five cicles for Suzuki-Miyaura reaction, The yield obtained in Sonogashira-Hagíhara reaction was around 40%, but with the advantage of no need to use a copper co-catalyst. Qn the other hand, the surface chemical modification of y-Fe203 MNPs (commercial) and Fe304 by a two steps modification, is showed. In the first step, the modification was maded by a silane coupling agent to functionalize the surface conveniently, and in a second stage, with a thermoresponsive polymer in order to obtain thermoresponsive niagnetic materials with potential applications in nanomedicine. In the case of y-Fe203 MNPs, they were modified with poly (N-isopropylacrylamide) (PNIPAM) to obtain thermosensitive MNPs (tMNPs). These tMNP5 showed a thermoresponsive behavior with a LCST (Lower Critica¡ Solution Temperature) of 32.5/33 T. While in the case of Fe304 MNPs, they have been modified with monofunctional polyglycerol derived linear polymers to obtain tMNP5, and with bifunctional polymers of the same kind, for producing thermoresponsive nanogels (tMNG5) of 100-200 nm of particles size and an acceptable size polydispersity. Al¡ products were characterized by conventional techniques. This work involves the creation of a new research une in the Polymer group of Facultad de Ciencias Químicas (UNC) and to ¡ay the foundations of the synthesis, characterization and chemical surface modification of MNPs for future investigations works in this area of science. |
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| Item Description: | Trabajo realizado en: Departamento de Química Orgánica. Facultad de Ciencias Químicas. Universidad Nacional de Córdoba. |
| Physical Description: | xxix, 237 p. : il. col. ; 30 cm. + 1 Archivo PDF : [recurso electrónico], 37 MB |